USPEX
高效的晶体结构预测与新材料设计程序

USPEX 简介

USPEX(Universal Structure Predictor: Evolutionary Xtallography)是 Oganov 实验室从 2004 年以来开发的一种晶体结构预测方法和程序。

晶体结构是我们理解材料性质的关键信息,但是研究晶体结构的结晶学(Crystallography)从诞生之日起一直是实验主导的领域。虽然晶体结构预测问题也由来已久,而且一直是理论晶体化学的重要核心问题,但John Maddox 在 1988 年写道:

很久以来,晶体结构预测问题都是物理学界的一个耻辱,已知化学成分进行晶体结构预测基本是不可能的,即使诸如水(冰)这么简单成分的固体结构也超出了凡人的理解力。

UPSEX 解决了这个问题。除了一般的三维晶体结构预测之外,USPEX 还可以应用在低维的结构预测中,比如零维的纳米粒子,一维的聚合物,二维的表面、界面和二维晶体。USPEX 可以高效的处理分子晶体(包括柔性分子和非常复杂的分子)。USPEX 可以仅凭化学元素预测最稳定的化学组分和对应的晶体结构,完全不需要经验参数。USPEX 还可以预测一系列亚稳结构,基于一些已知的信息进行各种模拟和预测。USPEX 还可以搜索具有目标的物理性质(力学性质、电子性质等)的材料结构。USPEX 程序不仅包含基于 Oganov 研究组开发的高效进化算法,还包含其他一些算法(随机采样、赝动力学、校正的粒子群优化算法等)。USPEX 可以使用许多第一原理或分子力场的计算程序来进行能量和结构局域优化的计算,例如 VASP、SIESTA、LAMMPS、GULP、Quantum Espresso、CP2K、CASTEP 等。

在第一次无机晶体结构预测盲测(The First Blind Test of Inorganic Crystal Structure Prediction)中,USPEX 的效率和可靠性都超过了其他方法。如今,在全世界有超过4000研究人员采用。

USPEX(发音为“uspekh” 在俄语意为“成功”,这象征着这种预测方法的高成功率和取得的丰硕的研究成果

USPEX的功能列表

  • 基于能量的全局优化和晶体结构预测
    • 仅需知道化学组成,预测稳定结构和亚稳结构;
    • 已知化学式的固定组分晶体结构预测;
    • 未知化学式,仅知道包含元素即可以同时搜索最稳定组分和结构。
    • 已知分子结构,预测分子晶体结构;
    • 预测低维结构:包括表面结构、界面结构、二维晶体结构、一维聚合物链结构、零维纳米粒子结构;
    • 从已有结构衍生搜索其他未知的结构;
  • 基于目标性质的材料结构预测和发现
    • 可以优化能量以外的物理性质,例如硬度、密度,带隙、介电常数等其他很多性质。
    • 可以同时优化两个性质,例如能量最低、硬度最大的结构;
  • 结构预测支持的算法
    • USPEX算法、随机采样、校正的粒子群优化(corrected Particle Swarming Optimization(PSO))方法、进化算法赝动力学、最低能量跳跃(minima hopping)等。
  • 相变机理预测
    • USPEX程序还可以使用进化算法赝动力学、变晶胞NEB方法、TPS方法进行相变机理预测。
  • 其他的算法特性
    • 可以在搜索时对搜索进行结构限制(使用部分已知的结构信息);利用实验得到的晶格常数、形状或者体积对结构进行限制;
    • 高效的结构限制技术,可以避免搜索没有物理意义或重复的搜索空间;
    • 采用指纹函数对结构进行标记和识别;
    • 采用完全随机化的方法对结构进行初始化,或采用空间群限制、晶胞分割技术;
    • 采用晶体结构拓扑信息生成新结构;
  • 丰富的结果报告与分析手段
    • 格式化输出。USPEX 使用列表和图标格式化输出结构、能量、空间群、硬度、序参量等全部信息;
    • 计算结果中还可以产生一些pdf格式的图表,方便用户直接查看结果。
    • 可视化分析:使用VESTA进行结构浏览;在STM4(与USPEX完全集成)中实现的功能强大的可视化和分析;
    • 在线工具:提供在线的小工具进行输入文件和结构操作等。
  • 自动化、智能化运行方式
    • 计算设置方便。USPEX涉及的算法参数都有很好的默认值,用户只需提供少量设置即可完成晶体结构搜索的全部工作;
    • USPEX提供与VASP、SIESTA、GULP、DMACRYS、CP2k、QuantumEspresso、LAMMPS、ATK、MOPAC、FHI-aims、Gaussian等程序的接口。开发与其他程序的接口非常容易;
    • 重启计算的功能可以让用户从结构演化轨迹的任意点重新开始计算;
    • 作业提交智能化。高效率完成第一原理的结构局域优化,已经适配多种作业队列系统和超算系统。可以将作业提交到本地服务器或者远程集群超算服务器。

USPEX方法的参考文献

  1. Oganov A.R., Glass C.W. (2006). Crystal structure prediction using evolutionary algorithms: principles and applications. J. Chem. Phys. 124, art. 244704 (pdf-file)
  2. Glass C.W., Oganov A.R., Hansen N. (2006). USPEX – evolutionary crystal structure prediction.Comp. Phys. Comm. 175, 713-720 (pdf-file)
  3. Oganov A.R., Ma Y., Lyakhov A.O., Valle M., Gatti C. (2010). Evolutionary crystal structure prediction as a method for the discovery of minerals and materials.Rev. Mineral. Geochem. 71, 271-298 (pdf-file)
  4. Lyakhov A.O., Oganov A.R., Valle M. (2010). How to predict very large and complex crystal structures. Comp. Phys. Comm. 181, 1623-1632 (pdf-file)
  5. Oganov A.R., Lyakhov A.O., Valle M. (2011). How evolutionary crystal structure prediction works – and why. Acc. Chem. Res. 44, 227-237 (pdf-file)
  6. Lyakhov A.O., Oganov A.R., Stokes H.T., Zhu Q. (2013). New developments in evolutionary structure prediction algorithm USPEX. Comp. Phys. Comm. 184, 1172-1182 (pdf-file)
  7. Niu H.N, Niu S., Oganov A.R. (2019).Simple and accurate model of fracture toughness of solids. J. Appl. Phys. 125, 065105

与其他方法的对比

我们的方法与其他计算材料设计的方法进行过多次对比。下表显示的是USPEX(其中的进化算法)、CALYPSO(PSO方法)和minima hopping方法的对不同大小的Lennard-Jones团簇的对比结果(Lyakhov 2013)。

成功率 (%) 找到全局能量最小结构需要搜索的结构平均个数 计算的次数
LJ38 (PSO) 100 605 100
LJ38 (USPEX) 100 35 183
LJ38 (MH) 100 1190 100
LJ38 (PSO) 100 1649 20
LJ55 (PSO) 100 159 100
LJ55 (USPEX) 100 11 60
LJ55 (MH) 100 190 100
LJ75 (PSO) 98 2858 50
LJ75 (USPEX) 100 2145 53

下表显示的是USPEX程序(其中的进化算法)与CALYPSO(PSO方法)对晶胞含有48个原子的TiO2结构的预测计算性能(使用相同的力场),数据来自Lyakhov 2013 和 Lv 2012。

方法 成功率 (%) 所需弛豫的次数
USPEX, cell spliting 100 41
USPEX, no symmetry 100 80
USPEX, with symmetry 100 77
CALYPSO, with symmetry 100 156-400
CALYPSO, no symmetry 90 500

USPEX可预测体系的大小

由于方法本身的成功率非常高,我们目前没有在实际使用中看到太多的局限性。方法对于每晶胞100-200原子的体系仍然十分高效,大体系的主要问题是第一原理计算量随着体系原子数增多大大增加,同时可能的能量稳定点数也快速增加。我们的方法看来可以很好的抵消这种效应,因此在不久的将来预测几百原子体系的结构应该是可行的。

USPEX的特点

USPEX程序经过十几年的发展,已经变得非常智能、易用:

  • 计算设置方便。用户只需提供少量设置即可完成晶体结构搜索的全部工作;
  • 格式化输出。USPEX 使用列表和图标格式化输出有关结构的全部信息,便于用户分析;
  • 作业提交智能化。高效率完成第一原理的结构局域优化,已经适配多种作业队列系统和超算系统。
  • 结果分析与可视化。USPEX输出的结果可以用其他程序查看,例如VESTA。除了文本格式的数据列表之外,USPEX在计算结果中还可以产生一些pdf格式的图表,方便用户直接查看结果。此外,我们强烈建议使用STM4程序(开发者:Mario Valle)进行结构可视化和深入研究,STM4与USPEX程序完全兼容。

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  1. USPEX免费提供给学术研究用户使用,但要提交成为USPEX用户的申请,请《填写新用户申请表》。成为正式的USPEX用户将更及时的获得USPEX的资料、更新和活动信息,并有机会直接参与USPEX的相关研究和开发。
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  3. 在发表使用USPEX研究的结果(研究论文、会议论文)时,需正确、明确的引用USPEX方法的原始文献:
    1. Oganov A.R., Glass C.W. (2006). Crystal structure prediction using ab initio evolutionary techniques: principles and applications. J. Chem. Phys. 124, art. 244704.
    2. Oganov A.R., Lyakhov A.O., Valle M. (2011). How evolutionary crystal structure prediction works – and why. Acc. Chem. Res. 44, 227-237
    3. Lyakhov A.O., Oganov A.R., Stokes H.T., Zhu Q. (2013). New developments in evolutionary structure prediction algorithm USPEX. Comp. Phys. Comm. 184, 1172-1182.
  4. 用户下载使用USPEX,必须同意不参与开发任何其他的功能类似的与USPEX有竞争关系的程序。我们欢迎USPEX用户参与到USPEX开发中来,并成为USPEX程序的共同作者。 用户可以将在USPEX基础上计划实现的新功能发送给A.R. Oganov 教授,以便在通用版本中包含这些新功能,供整个用户社群使用。

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  • Defang Duan, Yunxian Liu, Fubo Tian, Da Li, Xiaoli Huang, Zhonglong Zhao, Hongyu Yu, Bingbing Liu, Wenjing Tian & Tian Cui (2014). Pressure-induced metallization of dense (H2S)2H2 with high-Tc superconductivity. Scientific Reports 4, 6968 (link).
  • Defang Duan, Xiaoli Huang, Fubo Tian, Da Li, Hongyu Yu, Yunxian Liu, Yanbin Ma, Bingbing Liu, and Tian Cui (2015). Pressure-induced decomposition of solid hydrogen sulfide. Phys. Rev. B 91(18), 180502 (link).

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  • Bilić, A., Gale, J. D., Gibson, M. A., Wilson, N., & McGregor, K. (2015). Prediction of novel alloy phases of Al with Sc or Ta. Scientific Reports, 5, 9909 (link).

 


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